El 16 de septiembre de 1870, el presidente Benito Juárez inauguró la Biblioteca Popular Cinco de Mayo. Este establecimiento ocupaba el edificio de la antigua iglesia de los Betlemitas, que había sido entregada a la Compañía Lancasteriana algunos años antes. Desde 1822 la Compañía administraba una escuela pública en el edificio aledaño, que albergó el Hospital de Nuestra Señora de Belén y San Francisco Xavier.

Desde el principio, los socios de la Lancasteriana decidieron arreglar el inmueble para convertirlo en una biblioteca pública que pudiera ser utilizada por el pueblo, ya que los horarios de atención de la Biblioteca Nacional no eran adecuados para las personas que trabajaban durante el día. Como la Compañía no contaba con los recursos financieros para hacerlo, pidió ayuda al gobierno federal y a la Junta Patriótica Popular. El primero se ocuó de arreglar el edificio e instalar el alumbrado de gas hidrogéno. La segunda, de cubrir los gastos para establecer la biblioteca.

El edificio de la antigua iglesia se aprovechó como sala de lectura y consulta, mientras que los fondos bibliográficos se instalaron en uno de los salores de la vecina escuela Lancasteriana. Los libros provenían de los acervos de los conventos suprimidos y de donaciones de socios mexicanos y extranjeros, como los señores Appleton y Compañía de Nueva York. La biblioteca abría todos los días, incluyendo los domingos, de las nueve de la mañana a las diez de la noche, pero con el paso del tiempo el horario se amplió a partir de las ocho.

En 1890 las escuelas lancasterianas pasaron a ser nacionales y a depender de la Secretaría de Instrucción Pública, por lo que la Compañía se vio obligada a devolver los edificios y capitales que había recibido del gobierno. La Biblioteca Popular Cinco de Mayo cerró sus puertas y el inmueble que ocupaba pasó a ser propiedad de la Secretaría de Fomento, Colonización, Industria y Comercio, que lo arrendó al periodista Filomeno Mata para instalar una imprenta.